環境放射化學前沿（簡體書）

放射化學是19世紀末20世紀初隨著放射性的發現而誕生的一門學科。環境科學的誕生大約發生在20世紀60年代。環境放射化學是放射化學與環境科學交叉融合而誕生的一門分支學科，是從關注環境放射性而逐漸發展起來的一門應用基礎學科。n本書重點介紹了我國環境放射化學研究中核心的研究工作，全書拱6章，詳細介紹了環境放射化學概論，環境放射性，環境放射性樣品分析方法，放射性碘和硒在甘肅北山花崗巖及內蒙古高廟子膨潤土中的吸附和擴散，Np和Am的環境行為，以及環境介質中钚、鈾的吸附與遷移行為研究。n本書可作為高等學校環境放射化學相關專業本科、研究生的學習用書，以及教師、科技工作者和企業專業技術人員的參考書，尤其對從事環境放射化學研究的科研人員將具有很好的指導意義。

本書為“十四五”時期國家重點出版物出版專項規劃項目/國家出版基金項目“化學前瞻性基礎研究分子科學前沿叢書”分冊之一。作為化學科學的核心，分子科學是研究分子的結構、合成、轉化與功能的科學，是化學科學發展的新形式與新階段。《分子科學前沿叢書》依托北京分子科學國家研究中心，圍繞國家對化學前沿基礎研究的需求，從探究分子結構到合成分子、組裝分子，再到面向國家重大需求的分子體系的應用，以期通過一批前沿原創著作的出版展現我國化學前瞻性基礎研究重大成果。該套叢書的出版將會有力促進我國分子科學領域和相關交叉領域的發展，充分體現北京分子科學國家研究中心在科學理論和知識傳播方面的國家功能。n環境放射化學是放射化學與環境科學交叉融合而誕生的一門分支學科，是從關注環境放射性而逐漸發展起來的一門應用基礎學科。本書重點介紹了我國環境放射化學研究中核心的研究工作，全書拱6章，詳細介紹了環境放射化學概論，環境放射性，環境放射性樣品分析方法，放射性碘和硒在甘肅北山花崗巖及內蒙古高廟子膨潤土中的吸附和擴散，Np和Am的環境行為，以及環境介質中钚、鈾的吸附與遷移行為研究。

放射化學是19世紀末20世紀初隨著放射性的發現而誕生的一門學科。環境科學的誕生大約發生在20世紀60年代。環境放射化學是放射化學與環境科學交叉融合而誕生的一門分支學科，是從關注環境放射性而逐漸發展起來的一門應用基礎學科。n2019年8月，我正在大連休假，突然接到席振峰院士的短信，邀請我負責編寫北京分子科學中心組織的系列叢書中的一冊，我便欣然答應了。回到北京後，左思右想，覺得這個任務很重、很難，因為放射化學涉及的內容太多，而我的教學及研究工作涉及的範圍又非常有限，組織編寫放射化學前沿實在困難。幸好，我從事放射性核素在環境中的行為研究時間較長，對中國在這方面的情況還算有所了解，便提出負責編寫《環境放射化學前沿》一書。事實上，環境放射化學涉及的領域也是很廣泛的，包括放射性核素在土壤、大氣、水體、動物、植物等環境介質中的運移、轉變、轉化等很多過程，20萬字左右的一本書也是很難詳述其前沿的。由於中國的環境放射化學研究起步得較晚，盡管我們在某些方面的研究工作可能已經接近世界先進水平了，但在其他很多方面的研究與世界先進水平相比仍有較大的差距。因此，這本書將重點介紹我國環境放射化學研究中核心的研究工作，以期為從事相關工作的年輕人提供一點幫助和了解，這也許是本書的特點吧。本書共有6章，1章，環境放射化學概論，由北京大學劉春立教授編寫;第2章，環境放射性，由蘭州大學教授、中國科學院地球環境研究所研究員侯小琳編寫;第3章，環境放射性樣品分析方法，由中國輻射防護研究院戴雄新研究員編寫;第4章，放射性碘和硒在甘肅北山花崗巖及內蒙古高廟子膨潤土中的吸附和擴散，由北京大學劉春立教授編寫;第5章，Np和Am的環境行為，由蘭州大學郭治軍教授等編寫;第6章，環境介質中钚、鈾的吸附與遷移行為研究，由西北政法大學謝金川研究員編寫。全書由劉春立教授統稿。n由於作者水平所限，書中難免存在諸多不足，懇請廣大讀者批評指正。

1章環境放射化學概論n1.1前言003n1.2環境放射化學的特點及內容004n1.2.1環境放射化學的特點004n1.2.2環境放射化學的研究內容005n1.3環境放射化學的主要研究方向及熱點017n1.3.1環境放射化學的主要研究方向017n1.3.2環境放射化學的研究熱點018n1.3.3關鍵放射性核素在水巖體系中的種態及其分布026n1.3.4應用舉例037n1.4重要出版物及國際會議040n1.5中國環境放射化學面臨的問題及挑戰041n參考文獻042nn第2章環境放射性n2.1引言045n2.2天然放射性045n2.2.1原生放射性核素046n2.2.2次生放射性核素048n2.2.3宇生放射性核素051n2.3人工放射性054n2.3.1大氣核武器試驗055n2.3.2核事故059n2.3.3核燃料循環062n2.3.4核反應堆運行069n2.3.5其他來源071n2.4環境放射性水平、分布和變化073n2.4.1大氣中的放射性073n2.4.2陸地環境放射性095n2.4.3海洋環境放射性108n2.5本章小結與展望130n參考文獻135nn第3章環境放射性樣品分析方法n3.1放射性計數測量141n3.1.1氣體正比計數器141n3.1.2液體閃爍計數法142n3.1.3切連科夫計數器145n3.1.4半導體探測器147n3.2質譜測量技術149n3.2.1電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)150n3.2.2熱電離質譜(TIMS)151n3.2.3加速器質譜(AMS)151n3.3環境樣品的制備方法153n3.3.1環境樣品的預處理和消解153n3.3.2放射化學分離與純化方法155n3.3.3樣品測量源制備157n3.3.4化學回收率測定157n3.4環境樣品中的放射性核素分析158n3.4.1鍶-90與鍶-89(90Sr、89Sr)158n3.4.2錒系核素160n3.4.3氚(3H)168n3.4.4碳-14(14C)169n3.4.5碘-129(129I)171n3.4.6锝-99(99Tc)172n3.4.7鐵-55及鎳-63(55Fe、63Ni)173n3.4.8鐳(Ra.、Ra.2Ra.23Ra)175n3.4.9Pb-210、Bi-210及Po-210179n3.5本章小結與展望182n參考文獻184nn第4章n放射性碘和硒在甘肅北山花崗巖及內蒙古高廟子膨潤土中的吸附和擴散n4.1甘肅北山花崗巖及其性質193n4.1.1花崗巖表面微觀形貌分析193n4.1.2花崗巖的礦物及化學組成194n4.1.3花崗巖表面官能團分布196n4.1.4花崗巖表面電荷分布197n4.1.5花崗巖巖粉的比表面積測量199n4.1.6花崗巖巖片的孔隙率測定200n4.2內蒙古高廟子膨潤土及其性質201n4.2.1膨潤土的性質分析202n4.2.2高廟子膨潤土的陽離子交換容量203n4.3放射性碘在高廟子膨潤土.上的吸附207n4.3.1批式吸附實驗209n4.3.2碘的種態210n4.3.3單礦對吸附的影響211n4.3.4固液比的影響!212n4.3.5酸度的影響212n4.3.6離子強度對吸附的影響213n4.3.7溫度對吸附的影響215n4.3.8碘在高廟子膨潤土上吸附的主要結論216n4.4碘在高廟子膨潤土中的擴散216n4.4.1實驗材料218n4.4.2毛細管法實驗裝置219n4.4.3毛細管機械裝填裝置的設計與加工220n4.4.4擴散源液容器的選擇222n4.4.5毛細管內壓實膨潤土可控取樣裝置222n4.4.6毛細管法擴散實驗225n4.4.7碘在壓實膨潤土中的濃度分布228n4.4.8碘在高廟子膨潤土中擴散研究主要結論234n4.5硒在膨潤土中的吸附234n4.5.1固液比對硒在高廟子膨潤土中吸附的影響研究235n4.5.2酸度和氧濃度對硒在高廟子膨潤土中吸附的影響236n4.5.3離子強度、溫度和載體濃度的影響237n4.6硒在高廟子膨潤土中的擴散238n4.6.1硒在不同壓實密度膨潤土中的擴散240n4.6.2pH及氧氣濃度對擴散的影響240n4.6.3硒在膨潤土中吸附和擴散研究的主要結論241n4.7硒在甘肅北山花崗巖中的吸附和擴散241n4.7.1實驗儀器與試劑243n4.7.2實驗數據及數據處理243n4.7.3批式吸附實驗246n4.7.4硒在北山花崗巖中吸附和擴散的主要結果258n4.8放射性核素在高廟子膨潤土及北山花崗巖中的吸附和擴散研究建議260n參考文獻261n第5章Np和Am的環境行為n5.1引言265n5.2固-液界面.上的吸附作用266n5.2.1氧化物上的表面配位模型268n5.2.2黏土礦物上吸附的表面配位模型273n5.2.3複雜吸附劑上吸附的表面配位模型277n5.2.4Am(Ⅲ)/Cm(Ⅲ)的吸附行為279n5.2.5Np(V)的吸附行為283n5.3Np和Am的擴散289n5.4Np和Am與腐殖質的相互作用290n5.4.1腐殖質的基本性質291n5.4.2腐殖質與Np.Am的相互作用n5.4.3腐殖質的配位模型294n5.4.4腐殖質對Np和Am吸附和運移/遷移的影響299n5.5在地下實驗室條件下Np和Am的遷移行為301n5.5.1瑞典阿斯坡(AsP6)地下實驗室n5.5.2瑞士格裡姆瑟爾(Grimse1)地下實驗室303n5.5.3比利時摩爾(Mol)地下實驗室305n5.6本章小結與展望306n參考文獻307nn第6章環境介質中钚、鈾的吸附與遷移行為研究n6.1引言321n6.1.1钚n6.1.2鈾328n6.2實驗研究329n6.2.1環境介質329n6.2.2土壤膠體提取329n6.2.3钚(IV)聚合物制備331n6.2.4钚遷移實驗平臺331n6.2.5希瓦氏菌培養333n6.2.6钚分析方法.334n6.2.7鈾分析方法335n6.3結果及結論336n6.3.1钚(IV)在土壤介質表面的吸附336n6.3.2三元體系中钚的分配n6.3.3钚假膠體穩定性343n6.3.4钚假膠體的移動能力346n6.3.5钚假膠體的移動速度351n6.3.6非飽和介質中钚假膠體的運移行為359n6.3.7钚真膠體穩定性368n6.3.8钚真膠體的移動能力375n6.3.9钚(IV)微生物還原377n6.3.10鈾(VI)微生物還原385n6.4本章小結與展望397n參考文獻398